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對映-貝殼杉烷類（ent-kaurane）二萜是一大類具有抗菌、抗病毒、抗腫瘤等多種重要生物活性的四環(huán)二萜天然產(chǎn)物，目前已有超過1000成員被分離、鑒定出來。由于復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和潛在的生物活性，該類型天然產(chǎn)物吸引了合成化學(xué)家的廣泛關(guān)注。國內(nèi)外眾多著名的有機化學(xué)家都對該類分子進行了合成研究，目前報道的合成方法大都需要多步構(gòu)建其四環(huán)骨架，尤其是[3.2.1]雙環(huán)骨架。?北京大學(xué)雷曉光課題組近日在對映-貝殼杉烷類（ent-kaurane）天然產(chǎn)物的合成上取得了重要進展。他們發(fā)展了一種簡潔高效地構(gòu)建對映-貝殼杉烷類（ent-kaurane）四環(huán)骨架的方法：通過利用北京大學(xué)余志祥課題組前期發(fā)展的銠催化的Yu-[3+2+1]環(huán)加成反應(yīng)構(gòu)建6/6/6三環(huán)骨架，進而結(jié)合最新發(fā)展的鈀介導(dǎo)的環(huán)烯化(cycloalkenylation)反應(yīng)構(gòu)建[3.2.1]雙環(huán)骨架。底物普適性研究表明該兩步策略可用于快速構(gòu)建不同取代的對映-貝殼杉烷（ent-kaurane）骨架和對映-貝葉烷（ent-beyerane）骨架。基于該策略，他們分別以10步和8步完成了ent-1α-hydroxykauran-12-one 和12-oxo-9,11-dehydrokaurene 的無保護基高效全合成，并且以10步完成了12α-hydroxy-9,11-dehydrokaurene的全合成，并對其結(jié)構(gòu)進行了修正。通過對反應(yīng)前體的精細(xì)調(diào)控，該合成策略不僅能夠應(yīng)用于不同對映-貝殼杉烷類（ent-kaurane）天然產(chǎn)物的高效全合成，并有望應(yīng)用于天然產(chǎn)物類似物的高效合成。該工作的完成也進一步闡明Yu-[3+2+1]反應(yīng)在合成具有橋頭四級碳的天然產(chǎn)物和藥物分子的巨大優(yōu)勢。

本發(fā)明涉及一種有機功能介孔氧化硅的合成方法。該方法以三乙氧基硅烷與三烷氧基有機硅烷偶聯(lián)劑作為硅源，以聚環(huán)氧乙烷?聚環(huán)氧丙烷?聚環(huán)氧乙烷三嵌段共聚物（Ｐ１２３）作為表面活性劑，在酸性條件下通過共聚法一步將有機功能基團耦合到有序介孔氧化硅中，得到了功能化程度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于傳統(tǒng)共聚法接枝率的有機功能化介孔氧化硅。在反應(yīng)過程中，通過控制有機硅烷偶聯(lián)劑與三乙氧基硅烷的加入量比例可調(diào)控介孔氧化硅的功能化程度及孔道的有序度。

合成氨工業(yè)對國民經(jīng)濟與社會發(fā)展具有舉足輕重的作用。目前，每年全球氨產(chǎn)量已超過億噸，其中大部分用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)以解決糧食與溫飽問題，其它部分用作重要的工業(yè)原料。此外，氨還具有含氫量高（質(zhì)量比達(dá)17.6%）、易液化等優(yōu)點，有望成為重要的清潔儲氫與儲能材料，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，由于氮氣分子非常穩(wěn)定且難以活化，溫和條件下合成氨反應(yīng)難以迅速進行。工業(yè)上廣泛采用的Haber-Bosch方法通過高溫高壓（300–500攝氏度，100–200個大氣壓）等苛刻條件來促使高純氫氣和氮氣在鐵基催化劑表面進行反應(yīng)生成氨，其能量和氫氣都來自于化石燃料（如甲烷等），表現(xiàn)出高能耗、高化石燃料消耗和高二氧化碳排放等缺點。合成氨工業(yè)消耗全球每年3–5%的甲烷與1–2%的能源供給，并產(chǎn)生1.6%的二氧化碳排放。尋找合適的綠色替代方案，在溫和條件下實現(xiàn)高效、低能耗、低排放合成氨，成為亟待解決的科學(xué)挑戰(zhàn)。 電催化氮還原反應(yīng)（總反應(yīng)為N2 + 3H2O ? 2NH3 + 1.5O2）提供了一種可持續(xù)合成氨的新路徑。該反應(yīng)在常溫常壓下即可進行，以大量易得的水與氮氣（空氣）作為反應(yīng)原料，以可持續(xù)能源（太陽能，風(fēng)能等）產(chǎn)生的電能作為能量來源，即可實現(xiàn)“零排放”合成氨。因此，不論是作為傳統(tǒng)Haber-Bosch方法的潛在替代者還是作為新型清潔能源體系的重要組成部分，電化學(xué)合成氨技術(shù)都具有極大的發(fā)展?jié)摿εc廣闊的應(yīng)用前景。 然而，電化學(xué)合成氨技術(shù)仍面臨重大挑戰(zhàn)，其發(fā)展嚴(yán)重受制于現(xiàn)有催化劑非常低下的選擇性與活性。若要將該技術(shù)實用化，就必須同時大幅提升催化劑的選擇性與活性。然而，現(xiàn)有研究經(jīng)驗與理論表明，該反應(yīng)催化劑普遍面臨嚴(yán)重的“選擇性-活性”兩難問題：具有理論高活性的催化劑通常會導(dǎo)致激烈的析氫副反應(yīng)，從而表現(xiàn)出低的反應(yīng)選擇性；而可能具有高選擇性的催化劑對氮的吸附又過強，導(dǎo)致產(chǎn)物難以脫附，表現(xiàn)出過低的反應(yīng)活性。因此，為取得電催化合成氨研究進展，大幅提高催化劑的選擇性與活性，就必須突破現(xiàn)有理論，發(fā)展新型催化劑與催化體系。

為了提高白炭黑的利用價值，將其轉(zhuǎn)化為高效吸附劑和催化劑載體，本課題組研發(fā)了一種具有自主知識產(chǎn)權(quán)（獲授權(quán)國家發(fā)明專利）、高比表面積的二氧化硅介孔材料，有望應(yīng)用于氣體吸附和催化劑載體。

分析報道了人類AARS家族成員之一，Tyrosyl-tRNA合成酶 (TyrRS)中的兩個新型剪接異構(gòu)體。這兩個剪接異構(gòu)體分別去除了第2-4個和第2-3個外顯子，導(dǎo)致其蛋白產(chǎn)物喪失了原始TyrRS中的催化核心和二聚體相互作用界面部分。但是，隨后的生化分析表明，這兩個剪接異構(gòu)體仍能夠形成兩個具有不同構(gòu)象的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。進一步的研究發(fā)現(xiàn)，其中一個剪接異構(gòu)體由于剪接位點而形成了一個全新的Coiled-coil區(qū)域，用來形成一個新的二聚體相互作用界面；與此相反，另一個剪接異構(gòu)體，由于其剪接位點導(dǎo)致的抑制效果，從而趨向形成單體。與大多數(shù)TyrRS在各組織細(xì)胞中均勻分布不同，這兩種新的剪接異構(gòu)體顯示出明顯的組織偏好性，其中分別在淋巴細(xì)胞中和肺中富集表達(dá)，表明它們可能由于聚合狀態(tài)的差異而具有不同的生物學(xué)特性。      該研究結(jié)果闡釋了人類TyrRS具有復(fù)雜的結(jié)構(gòu)可塑性，在不同組織中具有不同的結(jié)構(gòu)重組功能，這為今后研究AARS剪接異構(gòu)體全新的生物學(xué)功能和潛在的疾病醫(yī)療效用提供了重要的參考價值。目前，aTyr制藥（美國NASDAQ上市公司）正在利用相關(guān)研究成果進行轉(zhuǎn)化醫(yī)學(xué)研究，開發(fā)新型藥物。

本發(fā)明公開了一種匹莫苯丹的化學(xué)合成方法，其步驟為：在混合有機溶劑中，在復(fù)合催化劑作用下，乙酰苯胺和2?甲基?3?甲氧羰基丙酰氯反應(yīng)生成3?對乙酰氨基苯甲酰基丁酸甲酯，再與硝化試劑反應(yīng)得到3?(4?乙酰氨基?3?硝基苯甲酰基)?丁酸甲酯，然后3?(4?乙酰氨基?3?硝基苯甲酰基)?丁酸甲酯在醇類溶劑中與堿回流反應(yīng)得到3?(4?氨基?3?硝基苯甲酰基)?丁酸，3?(4?氨基?3?硝基苯甲酰基)?丁酸與水合肼回流反應(yīng)得到4,5?二氫?5?甲基?6?(4?氨基?3?硝基苯基)?3(2H)?噠嗪酮，4,5?二氫?5?甲基?6?(4?氨基?3?硝基)?3(2H)?噠嗪酮在無水甲醇中與鋅粉還原得到4,5?二氫?5?甲基?6?(3,4?二氨基苯基)?3(2H)?噠嗪酮，4,5?二氫?5?甲基?6?(3,4?二氨基苯基)?3(2H)?噠嗪酮與對甲氧基苯甲醛回流反應(yīng)得到匹莫苯丹。本發(fā)明反應(yīng)步驟少，操作安全方便，成本低。

以“萘基分子管：具有仿生空腔特征的大環(huán)主體”（Naphthotubes: Macrocyclic Hosts with a Biomimetic Cavity Feature）為題，介紹了該課題組近年來在內(nèi)修飾萘基分子管方面的研究進展（圖5）。論文從內(nèi)修飾萘基分子管的設(shè)計理念、模塊化合成、分子識別以及其在分析傳感、智能材料、分子機器、自組裝等領(lǐng)域的應(yīng)

本發(fā)明公開了一種糖基硫醇及金諾芬的合成方法。所述糖基硫醇的合成方法，包括以下步驟：(1)將硫乙酰基保護的糖、硫醇以及弱堿溶于有機溶劑中，獲得原料混合液；(2)將原料混合液室溫下反應(yīng) 1小時至 24 小時，將反應(yīng)產(chǎn)物萃取純化即獲得糖基硫醇。所述金諾芬的合成方法，包括以下步驟：A、將 2,3,4,6-四-O-乙酰基-β-D-吡喃葡萄糖基硫醇和三乙基磷氯化金溶解于有機溶劑中，冰浴加入堿金屬弱酸鹽的水溶液，持續(xù)攪拌獲得反應(yīng)液；B、反應(yīng)液在室溫下發(fā)生親核取代反應(yīng)，得到反應(yīng)粗產(chǎn)物，萃取純化后得到金諾芬純品。本發(fā)

本成果聚焦于可再生木本植物油脂的生物-化學(xué)組合合成技術(shù)，合成了基于油脂的新型聚氨酯系列產(chǎn)品，并結(jié)合分子結(jié)構(gòu)設(shè)計-性能調(diào)控構(gòu)建了多功能、高性能且穩(wěn)定的生物油脂基聚氨酯及其復(fù)合材料，為獲得綜合性能優(yōu)良的新型生物基聚氨酯材料提供理論依據(jù)和技術(shù)支持。

1.痛點問題 本技術(shù)聚焦于利用生物法合成化妝品領(lǐng)域里的一些功效活性成分。化妝品中的小分子功效活性分子如四氫嘧啶、小分子透明質(zhì)酸、唾液酸等在化妝品行業(yè)具有重要的應(yīng)用。 四氫嘧啶作為一種化妝品領(lǐng)域的一種新型功效分子具有平衡細(xì)胞的滲透壓，在高溫、干燥和輻射等逆境下，對酶、DNA、細(xì)胞膜和整個細(xì)胞提供保護作用，因此近年來在化妝品中被用于保濕、抗氧化、防止紫外線傷害。 透明質(zhì)酸主要作為一種高效的保濕劑廣泛應(yīng)用于化妝品行業(yè)，尤其小分子量透明質(zhì)酸具有更好的透皮性能，目前剛剛進入市場，作為一種潛在的新產(chǎn)品在化妝品和保健品領(lǐng)域具有一定的應(yīng)用潛力。 唾液酸是人體中一種重要的生理活性物質(zhì)，是大腦神經(jīng)節(jié)苷脂和糖蛋白的主要組成部分，2021年剛剛被批準(zhǔn)作為化妝品添加原料，主要作為活性氧清除劑，刺激皮膚細(xì)胞新陳代謝，減緩衰老，預(yù)防色斑等作用。 2.解決方案 本項技術(shù)是針對四氫嘧啶、唾液酸、透明質(zhì)酸等三種目標(biāo)分子通過合成生物學(xué)技術(shù)設(shè)計代謝途徑和細(xì)胞工廠，所構(gòu)建的菌株與現(xiàn)有工業(yè)化技術(shù)相比具有更好的生物安全性，產(chǎn)品的最終發(fā)酵濃度較上述企業(yè)工業(yè)使用菌株相比產(chǎn)量提高了15%以上。 合作需求 尋找應(yīng)用場景： 透明質(zhì)酸、四氫嘧啶、燕窩酸這幾項產(chǎn)品，目前存在市場雜亂的情況，需要針對具體的應(yīng)用場景設(shè)計產(chǎn)品的應(yīng)用化開發(fā)。在后續(xù)的產(chǎn)業(yè)化過程中，本項目希望能夠?qū)拥皆卺t(yī)藥、化妝品、食品領(lǐng)域中的資源，針對具體需求，進行應(yīng)用化開發(fā)。