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一、項目進展 創意計劃階段 二、負責人及成員 姓名 學院/所學專業 入學/畢業時間 學號 宋兆華 化學化工學院 2018.09-2022.06 201831045132 三、指導教師 姓名 學院/所學專業 職務/職稱 研究方向 陳永東 化學化工學院 教授 能源催化，環境催化 四、項目簡介 針對甲醇汽車尾氣凈化催化劑貴金屬Pd用量大、甲醇深度氧化起燃溫度高等問題，本項目擬以Ce1-xLaxO2為載體，采用光化學還原法制備Pd1/Ce1-xLaxO2單原子催化劑，并將其涂覆在蜂窩陶瓷上制成整體式催化劑，考察其甲醇深度氧化性能；并利用XRD、XPS、TEM、球差校正高角環形暗場掃描透射電鏡（AC-HAADF-STEM）、X射線吸收精細結構（XAFS）等技術對載體及催化劑進行系統表征，揭示載體晶相、尺寸、形貌對Pd1/Ce1-xLaxO2界面結構的影響規律；結合動力學研究，建立Pd1/Ce1-xLaxO2界面結構—催化性能之間的構-效關系；為設計和開發新型高效低貴金屬甲醇汽車尾氣凈化催化劑提供理論指導和實踐基礎。

利用周期性共振光脈沖序列導致的自旋依賴布居數耗散、射頻場耦合下的自旋拉比振蕩、以及Feshbach共振調制下的相互作用控制，在一個量子系統中同時實現了精密調控耗散、相干和相互作用三大要素，為實現宇稱-時間對稱的非厄米哈密頓量的量子模擬奠定了技術基礎。       實驗結果不僅精確地復現了在經典系統中已經觀測到的靜態哈密頓量的宇稱-時間對稱性破缺，還利用周期性耗散機制發現了在任意小耗散下的宇稱-時間對稱性破缺，觀察到系統的能量可以在極其微小的耗散下發生不可逆的發散。不同于以往靜態哈密頓量的單參數相變，周期性耗散驅動的宇稱-時間對稱性的相圖在頻率的參數空間實現延拓，在特定的頻率區間，宇稱-時間對稱性對于耗散有極其敏感的響應。這個現象之前只有理論預言，而羅樂教授小組首次在絕對零度之上500納開爾文的超冷費米氣體中首次觀測到。同時這項工作還發現了對稱性破缺點附近的慢衰變模式、類比于多光子躍遷的高階PT對稱性破缺等新穎有趣的物理現象。       目前，羅樂教授研究團隊正基于非厄米量子體系研究宇稱-時間對稱哈密頓量的拓撲量子態轉換、耗散下的量子相干態保持、以及高階奇異點附件的超靈敏能譜響應。這些研究將為基于開放量子系統的量子計算和量子精密測量開拓新的前沿。

近日，國際知名學術期刊Advanced Materials以“Progress and Perspectives of Single-atom Catalystsfor Gas Sensing”為題，在線報道了我校機械與動力工程學院在單原子氣體傳感領域的評論性綜述論文。

一種獨特的仿生礦化刻蝕法，合成釕原子單分散的介孔單晶TiO 2 ，析氫性能極其優異。高分辨透射電子顯微鏡與元素面掃描測試結果表明，單個釕原子的均勻分散在具有介孔結構的TiO 2 晶體中。結合X射線光電子能譜與電子順磁共振測試結果，首次證實，釕表現出異常的+5高價態而非+4價，而晶格中的部分鈦原子接收來自釕的電子形成Ti 3+ 。在0.1 M KOH電解液中，Ru-TiO 2 的起始過電勢僅為82 mV，通過鋁還原調節樣品的電子結構，其析氫性能得到了進一步的加強，起始過電勢降低至45 mV，10 mA/cm 2 的電流密度下過電勢僅為150 mV。通過第一性原理的密度泛函計算證明，Ru 5+ 與Ti 3+ 協同作用降低了氫吸附能，使得其與氫吸附火山頂更為接近，從而獲得優異的電化學析氫性能。

金屬納米團簇是一類尺寸介于金屬配合物和等離子體納米顆粒之間的納米粒子。由于金屬納米團簇具有離散的電子能級和量子尺寸效應，這類納米粒子展現出獨特的物理化學性能，在光學、催化、傳感、生物等領域均展現出良好的應用前景。

近日，物理科學與技術學院李高翔與黃光明教授領導的研究團隊在基于張量極化的周期性驅動激光泵浦—探測銫原子磁共振研究中取得了重要進展。

近日，我校先進材料原子工程研究中心朱滿洲/康熙研究團隊發展了“雙級動力學調控”策略，實現了多種原子級別精確銀納米團簇的高效高產率制備。

近日，東南大學物理學院王金蘭教授與美國德克薩斯大學奧斯汀分校劉遠越教授團隊合作，基于第一性原理的多尺度模擬方法，結合真實電催化反應條件，在單原子穩定性方面取得了最新研究進展。

近期，西安交大劉暢研究員等通過將大量間隙氧原子（12 at%）固溶進TiZrNb系中熵合金，將其屈服強度提升至接近理論強度的4.2 GPa（C. Liu et al.Nat. Commun.13, 1102 (2022)）。

常見的納米酶大多數是金屬化合物納米顆粒，其催化活性主要是來自在納米顆粒表面的金屬離子。在自然界中，生物酶的特征表明活性位點和支持、穩定活性位點的網絡環境對于高催化效率同樣重要。通過調整活性位點的成分和環境可以實現高的活性和選擇性。水凝膠是一類具有良好生物相容性的三維親水網絡材料，其結構可以有效地保護酶分子活性中心，同時提供更好的底物遷移微環境，從而實現有效的催化作用，載酶水凝膠材料已成為生物學研究中的熱點。納米凝膠為水凝膠的納米粒子，具有類似于宏觀水凝膠材料的親水網絡及類似流體的傳輸特性，其納米的尺寸可以作為進一步體內生物應用的理想載體。在受限的納米空間中實現修飾或組裝以獲得雜化納米凝膠仍然存在挑戰。應對這一挑戰，同濟大學化學科學與工程學院王啟剛團隊從仿生的角度出發，設計了一種酶催化的原子轉移自由基聚合（ATRPase）和金屬配位交聯方法成功制備出納米人工多酶凝膠體系。該體系具有模擬超氧化物歧化酶（SOD-like）和過氧化物酶（POD-like）特性，可以實現腫瘤微環境級聯催化的響應成像。日前，相關研究成果以“Multienzyme‐Mimic Nanogels Synthesized by Biocatalytic ATRP and Metal Coordination for Bioresponsive Fluorescence Imaging”為題，發表在國際著名學術期刊 Angewandte Chemie International Edition （《德國應用化學》） 上。同濟大學化學科學與工程學院為該文的唯一通訊作者單位，碩士生齊美園為第一作者，王霞副教授和王啟剛教授為共同通訊作者。 圖1.（a）人工多酶凝膠體系的ATRPase及配位交聯制備流程（b）模擬SOD和POD級聯酶催化的腫瘤微環境響應的熒光成像機制。研究人員首先在納米粒子表面修飾酶催化的原子轉移自由基聚合的引發劑(-Br)，以具有良好生物相容性的生物酶為催化劑，修飾有雙鍵的賴氨酸（N-acryloyl-L-lysine）為聚合單體，在納米粒子周圍聚合制備得到聚賴氨酸高分子刷，最后通過亞鐵配位交聯，從而構建出具有多酶活性的人工多酶凝膠體系（如圖1所示）。凝膠體系中高分散的Fe離子一方面作為凝膠網絡的交聯劑，同時作為模擬酶的活性中心。通過模擬SOD和POD酶，先將腫瘤部位高水平的O 2 ?? 催化轉化為H 2 O 2 ，進一步基于腫瘤部位提升的H 2 O 2 通過級聯酶催化反應實現腫瘤微環境響應的安全、高效的腫瘤成像。該人工多酶凝膠體系類似自然的過氧化物酶催化機制不產生羥基自由基，具有低毒性和高生物安全性。同時，ATRPase方法和金屬配位交聯技術可進一步實現多種納米材料體系的制備，用于藥物輸送和其他生物醫學應用。該研究成果得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃等經費支持以及中國科學院強磁場科學中心的技術支持。王啟剛教授團隊多年來一直致力于高分子凝膠固定酶技術及其生物診療應用，近5年累計以通訊作者在 Adv.Mater. ,  Nat. Commun. ,  Angew. Chem. Inter. Ed. 等期刊發表SCI論文50多篇。文獻鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202002331  PDF：anie_202002331.pdf課題組網站：https://qgwang.tongji.edu.cn/