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研究發(fā)現(xiàn)具有層狀結(jié)構(gòu)的SnSe的二維界面對(duì)聲子具有強(qiáng)烈的散射作用 (圖1左)，使得SnSe沿著層間方向具有很低的熱導(dǎo)率，在773K溫度下可達(dá)最小理論值 ~ 0.18 W/mK。尋找低熱導(dǎo)率材料和降低熱導(dǎo)率是熱電領(lǐng)域長(zhǎng)期以來(lái)提高熱電優(yōu)值ZT的有效途徑。在聚焦SnSe層間低熱導(dǎo)率的基礎(chǔ)上，如能在此方向上實(shí)現(xiàn)高的電傳輸性能，則可實(shí)現(xiàn)高的熱電性能。通過(guò)簡(jiǎn)化由 Wiedemann-Franz和Pisarenko關(guān)系決定的載流子濃度對(duì)ZT值的束縛后，ZT值關(guān)系可簡(jiǎn)化為: ，可見(jiàn)提高層間電傳輸性能需同時(shí)優(yōu)化載流子遷移率 (m) 和有效質(zhì)量 (m)。 由于SnSe材料在800K溫度點(diǎn)存在一個(gè)從Pnma到Cmcm的相變，經(jīng)過(guò)同步輻射和變溫TEM實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)該相變從600K便開(kāi)始持續(xù)發(fā)生。利用該持續(xù)相變特性，通過(guò)調(diào)整電子摻雜濃度可將輕導(dǎo)帶和重導(dǎo)帶之間經(jīng)歷一個(gè)簡(jiǎn)并收斂 (增加有效質(zhì)量和減小遷移率) 和退簡(jiǎn)并收斂 (減小有效質(zhì)量和增加遷移率) 的過(guò)程。利用這一過(guò)程，恰好優(yōu)化了遷移率和有效質(zhì)量的乘積 (mm) (圖1中)，使得SnSe在整個(gè)溫度范圍內(nèi)都保持較高的電傳輸性能。通過(guò)對(duì)比電子和空穴摻雜的n型和p型SnSe材料發(fā)現(xiàn)，通過(guò)電子摻雜后Sn和Se的p軌道在導(dǎo)帶底會(huì)產(chǎn)生電子離域交疊雜化（而在價(jià)帶頂則不存在這一現(xiàn)象），使得n型SnSe的電荷密度增大到足以填滿層間空隙，實(shí)現(xiàn)了層間電子的隧穿? 本征的SnSe的層狀結(jié)構(gòu)就像一堵墻，可以同時(shí)阻礙聲子和載流子 (電子和空穴) 的傳輸。但通過(guò)重電子摻雜后，導(dǎo)帶底的電子離域雜化現(xiàn)象增大了電荷密度，在墻內(nèi)和墻之間只為電子量身定制了一條傳輸?shù)乃淼溃鐖D2所示。在大電荷密度的基礎(chǔ)上，加之連續(xù)相變引起的能帶結(jié)構(gòu)變化和晶體對(duì)稱性的提高三個(gè)主要因素使得SnSe在層間方向表現(xiàn)出優(yōu)異的電傳輸性能，當(dāng)溫度高于700K時(shí)，在SnSe的層間方向產(chǎn)生了比層內(nèi)更優(yōu)異的“三維電荷”傳輸效應(yīng)。這種 “二維聲子/三維電荷” 傳輸特點(diǎn)大幅提高了n型SnSe的熱電性能。

化石能源(煤、石油、天然氣等)有限的儲(chǔ)量及不可再生性，已無(wú)法滿足人類的能源需求。同時(shí)，化石能源大規(guī)模使用產(chǎn)生大量的CO2、SO2、NOx等溫室或有害氣體，對(duì)生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重的負(fù)面影響。氫是地球上儲(chǔ)量最豐富的元素，具有最高的單位質(zhì)量能量密度(143.0 kJ/g)，且燃燒產(chǎn)物只有水，右圖是一種十分理想的清潔能源載體。下圖是理想的氫循環(huán)系統(tǒng)，其利用太陽(yáng)能電解水制取氫氣，并將氫氣可逆儲(chǔ)存于固態(tài)儲(chǔ)氫材料，按需要應(yīng)用于燃料電池中。氫氣如何高效存儲(chǔ)被認(rèn)為是氫能大規(guī)模應(yīng)用最需解決的首要問(wèn)題。&n

通過(guò)“二維限制效應(yīng)(two-dimensional confinement, 2DC)”能夠使無(wú)催化活性的非晶態(tài)材料轉(zhuǎn)變成為高性能的光催化分解水制氫材料即二維非晶光催化劑。他們采用自己發(fā)展的“金屬氧化物納米晶LAL（laser ablation in liquids, LAL）非晶化”技術(shù)，在純水中將Ni納米晶轉(zhuǎn)化為二維非晶NiO納米片，并且證實(shí)了其在不添加任何貴金屬助催化劑的情況下可以實(shí)現(xiàn)高效光

通過(guò)制備合適比例的Bi2Te3與GeTe的合金，人為地向體系中引入了大量的Ge空位缺陷，且如圖所示，運(yùn)用球差矯正電子顯微鏡的觀測(cè)技術(shù)可以清楚地觀測(cè)到這些Ge空位的前驅(qū)體空位“簇”。通過(guò)合適的熱處理優(yōu)化過(guò)程，研究人員還追蹤到此類前驅(qū)體逐步演化成van der Waals gap空位面缺陷的過(guò)程。這些面缺陷會(huì)在材料內(nèi)部誘導(dǎo)產(chǎn)生大量呈負(fù)電性的新的180度鐵電疇結(jié)構(gòu)，平衡材料內(nèi)由載流子濃度過(guò)高導(dǎo)致的過(guò)剩的正電性，最終達(dá)到優(yōu)化材料性能的目的。最終，該項(xiàng)工作使得GeTe基熱電材料的總體性能大幅提升，在溫度達(dá)到773K時(shí)，該體系熱電材料優(yōu)值ZT達(dá)到了2.4，相比于優(yōu)化前，提升了60%；在323~773K較寬的工作溫度區(qū)間內(nèi)，材料的平均ZT高達(dá)1.28，相比于優(yōu)化前整整提升了一倍，達(dá)到了中溫區(qū)熱電材料在商業(yè)應(yīng)用中對(duì)性能的需求，使其成為中溫區(qū)優(yōu)良的候選材料。

目前p和n型PbTe材料都擁有了非常高的熱電優(yōu)值。然而，PbTe材料的機(jī)械性能差，遠(yuǎn)低于其他主流的熱電材料。比如，PbTe材料的洛氏硬度和抗沖擊韌性分別只有39 kgmm-2和0.35 MPam1/2，遠(yuǎn)低于Bi2Te3的。這一矛盾非常不利于PbTe材料的實(shí)際應(yīng)用。何佳清團(tuán)隊(duì)之前在n型PbTe材料中加入單質(zhì)Sb，得到PbTe-3%Sb復(fù)合材料，顯著提高了熱電性能 (Energy and Environmental Science, 2017,10,2030)。本文在之前工作的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步采用了固溶PbS的方法，將n型PbTe-3%Sb材料的硬度提高了60%，而其熱電優(yōu)值僅僅降低了6%。這一結(jié)果使PbTe材料擺脫了當(dāng)前的窘境。研究發(fā)現(xiàn)固溶PbS（<12.5%）雖然對(duì)彈性性質(zhì)如彈性模量等參數(shù)影響很小，卻可以引入大量的點(diǎn)缺陷和位錯(cuò)網(wǎng)。因此硬度的增強(qiáng)主要是由于缺陷對(duì)位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的阻礙，而非化學(xué)鍵的強(qiáng)化作用。之前的觀點(diǎn)認(rèn)為是固溶PbS之后，PbTe材料內(nèi)部的成分波動(dòng)（團(tuán)簇）造成了硬度顯著增強(qiáng)。該團(tuán)隊(duì)的發(fā)現(xiàn)從一個(gè)新的視角解釋了PbTe-PbS合金體系硬度的強(qiáng)化。

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