二氧化碳電還原反應高效催化材料的研究
                                        
                                            	本研究設計并合成了無定型	Ag-Bi-S-O	修飾的	Bi	0	納米顆粒,將其應用于二氧化碳電還原反應中	(圖	1	)	。	該研究工作首先通過溶劑熱法制備了	AgBiS	2	納米棒,并將其在空氣中煅燒處理,得到了組成為	Ag	0.95	BiS	0.75	O	3.1	的雙金屬硫氧復合物納米棒。在進一步電化學還原預處理后,該復合物被轉化為無定型	Ag-Bi-S-O	修飾的	Bi	0	納米顆粒。這種新型二氧化碳電還原催化劑在僅有	450 mV 	的過電位下,實現了高達	94.3%	的甲酸法拉第效率和	12.52 m	A/	cm	2	的甲酸部分電流密度。通過與	AgBiS	2	、	Bi	硫氧復合物及	Bi	2	S	3	參比樣品進行對比,發現在電化學還原預處理過程中,金屬硫化物中的	-2	價硫會轉化為	H	2	S	并離開電極表面,只有金屬硫氧復合物中被氧化為	+6	價的硫能保留在催化劑中。后續實驗表明	,這一部分硫能促進水的解離,而甲酸形成過程中所需的	H	+	正是來自于	H	2	O	。因此,甲酸的生成被極大程度地促進。另一方面,	Ag-Bi-S-O	修飾	Bi	0	納米顆粒中的	Ag	,有利于電荷在電極中傳遞,提高了催化劑的電流密度。在過電位為	450 mV 	時,更大的電流密度可以提高陰極附近的局域	pH	,而更大的局域	pH	能進一步提升硫促進水解離的效用,同時抑制氫析出反應的發生。因此,無定型	Ag-Bi-S-O	修飾的	Bi	0	納米顆粒可以在極低的過電位下將二氧化碳高活性、高選擇性地轉化為甲酸。
                                        
                                        
                                            北京大學
                                            2021-04-11