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金鐘團隊在高倍率鎂二次電池正極材料領域取得新進展

金屬鎂可以用于二次電池的負極材料，具有資源豐富、環境友好、理論體積容量高、鎂沉積/溶解過程不易形成枝晶等優點，在大規模儲能體系中具有很大的應用潛力。然而，由于二價鎂離子的電荷半徑比大、極化率高，導致其與常規儲鎂正極材料中的晶格陰離子之間發生強的靜電相互作用，阻礙Mg2+離子在正極活性材料中的嵌入和擴散動力學，導致充放電速度緩慢。因此，鎂二次電池非常欠缺高性能的正極材料，嚴重阻礙了該領域的研究發展與應用。近日，南京大學化學化工學院、介觀化學教育部重點實驗室、江蘇省先進有機材料重點實驗室金鐘教授帶領的“清潔能源材料與器件機制”研究團隊研發了基于一種特殊的置換反應機制、非化學計量比的立方相硒化銅，用于高倍率的鎂二次電池正極材料。以該硒化銅為正極、金屬鎂為負極組裝的鎂電池能夠在100 mA g-1下表現出222 mAh g-1的最大放電比容量，在1000 mA g-1大電流密度下放電比容量仍可達155 mAh g-1，此外，在1000 mA g-1大電流密度下，電池循環500次之后，容量保持率約為84.3%。該團隊通過簡單的一步溶劑熱法合成了一種高結晶度的非化學計量比的立方相Cu2-xSe納米片（圖1）。以Cu2-xSe為正極組裝鎂電池在100 mA g-1下循環25次后，放電比容量達到最大222 mAh g-1，在300、500和1000 mA g-1下，放電比容量分別可保持為182、166和155 mAh g-1，表現出優異的倍率性能（圖2）。此外，該工作從正極和負極兩方面對電池經歷較長的活化過程給予了一定的解釋（圖2f）。具體而言，隨著Mg2+的嵌入和脫出，Cu2-xSe電極材料的尺寸會逐漸減小，而適當減小活性材料的尺寸可以有效地縮短Mg2+的擴散路徑，便于活性材料與電解液充分接觸，從而使容量增加。對于Mg負極來說，電解液中具有腐蝕性的氯離子會腐蝕Mg負極表面的氧化物等鈍化層，從而使Mg負極表面暴露出更多具有活性的金屬鎂表面，從而利于容量的提升和穩定。最后，通過非原位表征技術（包括XRD、XPS、TEM和EDX等）對不同充/放電狀態的電極片進行詳細表征，實驗結果表明非計量比Cu2-xSe正極材料的儲鎂機制為一種特殊的鎂/銅離子置換反應。該研究為基于可逆離子置換反應機制的新型高性能多價離子電池電極材料的設計提供了新的思路。

南京大學 2021-02-01

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