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設(shè)計合成了C/ a-MoC /Ag三組元復(fù)合電催化劑，巧妙利用高度石墨化多孔碳矩陣的高導(dǎo)電性、a-MoC的穩(wěn)定性、Ag納米團(tuán)簇的單分散性和優(yōu)越氧吸附特點(diǎn)，C、a-MoC和Ag之間相互作用產(chǎn)生有效協(xié)同效應(yīng)，使得C/ a-MoC/Ag復(fù)合催化劑具有可以與貴金屬鉑媲美的電化學(xué)氧還原性能。通過旋轉(zhuǎn)圓盤電極測試了C/ a-MoC/Ag新型復(fù)合催化劑在堿性條件下的氧還原電催化性能（如圖1），C/α-MoC/Ag的半波電勢遷移到電勢更正的位置（?0.145 V ），這表明氧分子還原性能由于C/α-MoC和Ag之間的協(xié)同作用得到了很大的提升。盡管Pt/C電極產(chǎn)生了更正的半波電勢（-0.125V），但是C/α-MoC/Ag復(fù)合催化劑在-0.8V的質(zhì)量傳遞限制電流密度相比Pt/C來說增長的斜率更大。更重要的是Ag在C/MoC/Ag中的含量僅為百分之6.7，相對于20%Pt/C來說極具有商業(yè)應(yīng)用價值。為了進(jìn)一步闡明C/α-MoC/Ag的協(xié)同效應(yīng)，他們利用DFT理論研究了氧氣分子在a-MoC(001)負(fù)載Ag納米顆粒的吸附行為（圖2），結(jié)果表明，相對于純的a-MoC(001)面比較來說，少量Ag負(fù)載后，整個基地表面上氧氣分子的活化能均大大降低(>0.28eV)，充分說明了復(fù)合催化劑C/α-MoC/Ag三成分之間的有效協(xié)同效應(yīng)。此研究為設(shè)計新一代價廉高效空氣電池用電催化材料提供了新思路。

通過將酞菁銅（CuPc）分子與碳納米管復(fù)合，得到了高效的二氧化碳電催化劑。它可以在較低過電位下將二氧化碳高選擇性地還原為甲烷，其法拉第效率達(dá)到66%（圖3），是目前產(chǎn)甲烷的活性最高的電催化材料。不同于該課題組此前報道的單分散的CoPc/CNT催化劑（Nat. Commun. 2017,8,14675），CuPc分子晶體以堆積狀態(tài)分散于CNT之中（圖3b）。原位在線X射線吸收（XAS）研究發(fā)現(xiàn)，堆積狀態(tài)下的CuPc分子在催化工作電位下會自發(fā)轉(zhuǎn)變?yōu)槌叽鐬?nm左右的銅納米團(tuán)簇，是高催化活性位點(diǎn)；當(dāng)停止催化反應(yīng)后，銅納米團(tuán)簇又會可逆地回到CuPc分子結(jié)構(gòu)（圖3c-e）。不同于CuPc，另外兩種銅配合物HKUST-1和[Cu(cyclam)]Cl2在催化反應(yīng)電位下都不可逆地轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘巽~微米枝晶，因此催化活性和選擇性遠(yuǎn)低于CuPc/CNT

成果創(chuàng)新點(diǎn) 用于乙烯生產(chǎn)。乙烯是世界上產(chǎn)量最大的化學(xué)產(chǎn)品之 一，是一種重要的化工基礎(chǔ)原料，目前石油化工產(chǎn)品中約 有 75%都是乙烯生產(chǎn)的，乙烯產(chǎn)品占有機(jī)化學(xué)品的 40%以上； 傳統(tǒng)乙烯制備工藝為石腦油、乙烷蒸汽裂解技術(shù)，存在高 能耗以及副產(chǎn)物排放的問題。 傳統(tǒng)乙烷蒸汽裂解生產(chǎn)乙烯方法反應(yīng)溫度在 1000 攝氏 度左右，能耗高；本方法反應(yīng)條件溫和，乙烯收率達(dá)到工 業(yè)生產(chǎn)要求，具有一定的市場前

目前在海綿鈦生產(chǎn)、氯化鈉熔鹽電解、氯化鋰熔鹽電解、氯化鈣熔鹽電解、氯化鈉電解制堿等工業(yè)生產(chǎn)中氯氣尾氣的吸收處理一般都是采用氫氧化鈉溶液吸收生成次鈉，或是采用石灰乳懸浮液吸收生成次鈣，極少數(shù)企業(yè)采用氯化亞鐵溶液吸收生產(chǎn)三氯化鐵。由于吸收生產(chǎn)的次鈉或次鈣有效氯含量不高，難于直接銷售。在一些中小型生產(chǎn)企業(yè)是利用石灰乳液對次鈉溶液、氯化物殘渣及還原車間廢氣水洗液等一起中和處理，經(jīng)調(diào)整pH值和過濾，將廢鹽殘渣填埋，廢水循環(huán)一定次數(shù)排放,造成環(huán)境污染。或?qū)⒋吴c、次鈣溶液泵入氯回收罐中,加鹽酸,次鈉或次鈣與鹽酸反應(yīng)生成氯化鈣的同時又會產(chǎn)生氯氣,需要進(jìn)行處理，該工藝副流程長，投資大；或采用加入大量還原劑還原次鈉或次鈣生成氯化鈉或氯化鈣，該法試劑消耗量大，除雜工藝復(fù)雜；四川大學(xué)經(jīng)過多年研究,開發(fā)成功了采用氫氧化鈣溶液吸收氯化尾氣及催化轉(zhuǎn)化次氯酸鈣制備氯化鈣新技術(shù)和氫氧化鈉溶液吸收氯化尾氣及催化轉(zhuǎn)化次氯酸鈉制備氯化鈉新技術(shù), 與現(xiàn)有氫氧化鈉、氫氧化鈣溶液吸收及普通廢鹽液處理工藝相比具有如下優(yōu)勢：工藝流程短，廢氣排放達(dá)到環(huán)保高標(biāo)準(zhǔn)要求，殘渣排放量小，無廢水排放，副產(chǎn)物工業(yè)氯化鈣、氯化鈉為用途廣泛的化工產(chǎn)品，可產(chǎn)生一定的經(jīng)濟(jì)效益。技術(shù)安全、可靠程度高。 主要技術(shù)、指標(biāo)： 尾氣放空根據(jù)HJ14-1996 《環(huán)境空氣質(zhì)量功能區(qū)劃分原則與技術(shù)方法》一般工業(yè)區(qū)執(zhí)行二級標(biāo)準(zhǔn)，參照GB16297-1996 大氣污染物綜合排放標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。 無水氯化鈣產(chǎn)品化學(xué)成分——按照HG/T 2327-2004標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。 氯化鈉產(chǎn)品滿足GB/T5462-2003精制鹽二級標(biāo)準(zhǔn)。 建設(shè)投產(chǎn)條件（投入資金情況、需要的廠房、使用配套設(shè)施狀況等）： 對于尾氣中氯氣含量為10-400kg/h的尾氣項(xiàng)目，預(yù)計工程總投入費(fèi)用（設(shè)備、安裝、廠房、土建等）為1000萬元。

成果創(chuàng)新點(diǎn) 主要技術(shù)創(chuàng)新路徑：一步催化二氧化碳加氫高選擇性 制備高品質(zhì)（清潔）汽油 核心解決問題、核心優(yōu)勢：一步催化二氧化碳加氫高 選擇性制備汽油,即緩解能源危機(jī)又能改善環(huán)境問題。催化 劑由金屬氧化物和分子篩兩部分組成，金屬氧化物可以較 大規(guī)模制備，分子篩的價格也比較低廉，催化劑穩(wěn)定性較 好，有工業(yè)推廣前景。 這種方法所制備的汽油有別于傳統(tǒng)石油裂解制備的汽 油，其不含硫或磷，

鹵代芳硝基化合物高選擇性催化加氫合成鹵代芳胺化合物是精 細(xì)有機(jī)合成中的重要反應(yīng)，對醫(yī)藥、染料中間體的合成具有重要意義。 常見的催化體系如:選用 Pd、Pt 等貴金屬負(fù)載型加氫催化劑在鹵代 芳硝基化合物的催化加氫合成鹵代芳胺化合物的過程中存在嚴(yán)重的 脫鹵現(xiàn)象，使得鹵代芳胺化合物的選擇性較差。針對上述脫鹵問題，本課題開發(fā)了一種基于非貴金屬 Fe 的負(fù)載 型催化劑，該催化劑在鹵代芳硝基化合物的催化加氫合成鹵代芳胺的 過程中具有較高的催化活性，且催化過程

近年來，原位環(huán)境透射電子顯微鏡（ETEM）成為了一種重要的表征手段，廣泛應(yīng)用于納米材料生長、催化反應(yīng)、電池反應(yīng)、納米力學(xué)、高溫相變等現(xiàn)代材料研究領(lǐng)域。不同于常規(guī)透射電鏡表征的靜態(tài)分析，環(huán)境透射電子顯微技術(shù)可以在真實(shí)的反應(yīng)環(huán)境中（熱/電/磁/氣氛）實(shí)時研究材料原子級別的動態(tài)結(jié)構(gòu)演變及其對性能的影響，為催化反應(yīng)機(jī)理研究提供了更準(zhǔn)確的信息。這就像破案時直接調(diào)取“監(jiān)控”而非根據(jù)事后的“現(xiàn)場勘測”分析倒推“過程”。

國內(nèi)每年僅重型柴油車的銷售量為100萬臺左右，需要 2500~3000噸的脫硝催化劑。 預(yù)計2020年前后國6汽車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施之后，僅重型卡車所需的小孔分子篩脫硝催化劑的市場將達(dá)到8～9億人民幣/年。 一、項(xiàng)目分類 關(guān)鍵核心技術(shù)突破 二、成果簡介 目前柴油機(jī)尾氣SCR脫硝催化劑主要采用V2O5-WO3/TiO2氧化物脫硝催化劑，但其低溫催化活性較低，高溫水熱穩(wěn)定性差，無法滿足2020年前后國6的排放標(biāo)準(zhǔn)。并且目前所用的催化劑含有有毒元素釩，不僅存在廢舊催化劑回收處理困難的問題，而且金屬釩高溫易揮發(fā)，會隨汽車尾氣的排放造成二次污染，因而在美國，日本等發(fā)達(dá)國家早已被禁止使用于汽車尾氣的處理?；谛】追肿雍Y材料的新一代柴油車尾氣脫硝催化劑由于催化活性高，高溫水熱穩(wěn)定性能十分優(yōu)異的特點(diǎn)，是發(fā)達(dá)國家柴油車尾氣凈化脫硝催化劑的主流。國內(nèi)每年僅重型柴油車的銷售量為100萬臺左右，需要 2500~3000噸的脫硝催化劑。 預(yù)計2020年前后國6汽車尾氣排放標(biāo)準(zhǔn)實(shí)施之后，僅重型卡車所需的小孔分子篩脫硝催化劑的市場將達(dá)到8～9億人民幣/年。本項(xiàng)目的中試產(chǎn)品已經(jīng)得到數(shù)家國內(nèi)龍頭汽車催化劑企業(yè)的認(rèn)可。國內(nèi)用戶的發(fā)動機(jī)臺架試驗(yàn)結(jié)果表明，本項(xiàng)目的催化劑材料性能遠(yuǎn)超目前的國4車用催化劑，并且部分性能優(yōu)于國際汽車催化劑的巨頭的產(chǎn)品。