在氧化鈰負載釕納米催化劑用于二氧化碳加氫反應(yīng)的結(jié)構(gòu)敏感性
                                        
                                            首先制備了	CeO2	納米線負載的	Ru	基單原子、納米團簇(約	1.2 nm	)和納米顆粒(約	4.0 nm	),并用于催化常壓	CO2	加氫反應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)三種催化劑都表現(xiàn)出	98-100%	的甲烷選擇性,但納米團簇的反應(yīng)活性高于單原子并遠高于納米顆粒。通過原位表征結(jié)合第一性原理計算,發(fā)現(xiàn)該催化劑上的	CO2	加氫反應(yīng)經(jīng)歷	CO	中間體(即	CO	路徑),其活性位點為	Ru-CeO2	界面處的	Ce3+-OH	位點和	Ru	位點,分別負責	CO2	解離和羰基中間體活化。從單原子到納米團簇和納米顆粒,	SMSI	逐漸減弱,促進了吸附在	Ru	位點上羰基中間體的活化;氫溢流效應(yīng)逐漸增強,不利于表面	H2O	分子的脫附。	SMSI	和氫溢流效應(yīng)在納米團簇上達到平衡,使催化劑在該粒徑尺度下表現(xiàn)出最好的常壓	CO2	加氫活性。
                                        
                                        
                                            北京大學
                                            2021-04-11